학술논문
Role of Disorder in the Extent of Exciton and Charge Delocalization: From Dimers to Oligo- and Polymers
Document Type
Dissertation/ Thesis
Author
Source
Subject
Language
English
Abstract
Organic photovoltaic materials have recently drawn much attention in anticipation of an alternative solution for silicon-based system, which suffer from certain limitations, such as high manufacturing cost and limited range of solar spectrum coverage. Due to facile fabrication process and low cost, and tunability of spectral range, π-conjugated polymers have been extensively studied. For long, crystallinity of polymer domains has been considered prerequisite for high photo-charge generation efficiency and disorder and inhomogeneity had been vacated in designing polymeric structures. However, recent studies demonstrated that polymer-based photovoltaics incorporating moderate to even large disorder can perform as well as the orthodox systems with large degree of crystallinity.In this respect, comprehension of how much disorder is present and how it enhances or deters specific photoinduced dynamics is required to design optimal π-conjugated polymers. To achieve this goal this thesis presents bottom-up approach of molecular system; from the smallest and the simplest dimers, through oligomers of defined length and shape, to the most complex polymers. Excited-state dynamics of these systems will be investigated through by ultrafast time-resolved spectroscopies at both ensemble and single-molecule levels. We believe that this work will provide complete understanding on the relationship of disorder and excited-state dynamics in π-conjugated polymer, which can lay groundworks for the design of advanced photovoltaic materials.
지구 온난화에 대비하기 위한 대체 에너지 개발에 전세계적인 노력이 집중되고 있는 가운데, 유기 광전자 소자는 기존의 실리콘 기반 광전자 소자의 단점을 극복할 대안으로 주목을 받고 있다. 높은 단가와 환경 오염을 유발하는 실리콘 기반 광전자 소자의 제작 과정과는 달리 유기 광전자 소자, 특히 전도성 고분자를 이용한 광전자 소자는 생산 과정이 단순하여 단가가 낮고 환경 오염이 적으며 실리콘 기반 광전자 소자가 흡수하지 못하는 넓은 영역의 빛 에너지를 포집할 수 있게 변형이 가능하다는 장점을 가지므로 학계의 연구 주제가 되었다. 오랜 기간 전도성 고분자를 이용한 광전자 소자의 효율은 전도성 고분자의 결정성이 높을수록 높을 것이라 생각되었다. 하지만 최근 연구를 통해 고분자의 결정성이 높은 기존의 광전자 소자에 비해 결정성이 낮거나 아예 없는 소자에서도 높은 효율이 보고됨에 따라 구조 불균일성이 광전자 소자의 들뜬 상태 동역학에 미치는 영향에 대한 연구의 필요성이 대두되었다.이러한 맥락에서 본 연구는 전도성 고분자의 복잡한 들뜬 상태 동역학에 대해 환원적 접근을 택하고자 한다. 즉, 고분자의 가장 작은 단위체에 해당하는 이합체에서 더 큰 크기의 소중합체, 그리고 최종적으로 중합체에 대한 들뜬 상태 동역학을 관측하고 이를 상향식 접근으로 분석하여 구조 불균일성이 들뜬 상태 동역학에 미치는 영향을 확인하고자 한다. 들뜬 상태 동역학은 펨토초 극초단 펄스를 이용한 시간분해 분광법을 이용해 앙상블 및 단분자 수준의 다각적 접근을 택하고자 한다. 본 연구를 통해 밝히는 전도성 고분자의 구조 불균일성과 들뜬 상태 동역학의 상관관계가 높은 효율을 가지는 유기 광전자 소자 물질 디자인에 기초연구가 될 것으로 기대한다.
지구 온난화에 대비하기 위한 대체 에너지 개발에 전세계적인 노력이 집중되고 있는 가운데, 유기 광전자 소자는 기존의 실리콘 기반 광전자 소자의 단점을 극복할 대안으로 주목을 받고 있다. 높은 단가와 환경 오염을 유발하는 실리콘 기반 광전자 소자의 제작 과정과는 달리 유기 광전자 소자, 특히 전도성 고분자를 이용한 광전자 소자는 생산 과정이 단순하여 단가가 낮고 환경 오염이 적으며 실리콘 기반 광전자 소자가 흡수하지 못하는 넓은 영역의 빛 에너지를 포집할 수 있게 변형이 가능하다는 장점을 가지므로 학계의 연구 주제가 되었다. 오랜 기간 전도성 고분자를 이용한 광전자 소자의 효율은 전도성 고분자의 결정성이 높을수록 높을 것이라 생각되었다. 하지만 최근 연구를 통해 고분자의 결정성이 높은 기존의 광전자 소자에 비해 결정성이 낮거나 아예 없는 소자에서도 높은 효율이 보고됨에 따라 구조 불균일성이 광전자 소자의 들뜬 상태 동역학에 미치는 영향에 대한 연구의 필요성이 대두되었다.이러한 맥락에서 본 연구는 전도성 고분자의 복잡한 들뜬 상태 동역학에 대해 환원적 접근을 택하고자 한다. 즉, 고분자의 가장 작은 단위체에 해당하는 이합체에서 더 큰 크기의 소중합체, 그리고 최종적으로 중합체에 대한 들뜬 상태 동역학을 관측하고 이를 상향식 접근으로 분석하여 구조 불균일성이 들뜬 상태 동역학에 미치는 영향을 확인하고자 한다. 들뜬 상태 동역학은 펨토초 극초단 펄스를 이용한 시간분해 분광법을 이용해 앙상블 및 단분자 수준의 다각적 접근을 택하고자 한다. 본 연구를 통해 밝히는 전도성 고분자의 구조 불균일성과 들뜬 상태 동역학의 상관관계가 높은 효율을 가지는 유기 광전자 소자 물질 디자인에 기초연구가 될 것으로 기대한다.