부산대학교 도서관

The article describes the preparation of mesoporous SiO2-TiO2-P2O5 coatings by Sol-Gel process combined to EISA method for using as proton exchange membranes fuel cells. Tetraethylorthosilicate (TEOS), methyl triethoxysilane (MTES), titanium tetrachloride (TiCl4) and phosphorus trichloride (PCl3) have used as precursors and cetyl trimethylammonium bromide (CTAB) as porous generator agent. Films were deposited by immersion technique controlling the relative humidity at 40 and 20-70% and treated at 400 to 500° C for 15, 30, 45 and 60 min. The variation of the refractive index and thickness have studied as a function of temperature and sintering time as well as the pore volume and density of the coatings by spectroscopic ellipsometry. Moreover, the hydrophobic/hydrophilic character of the coatings has been studied by Transform Infrared Spectroscopy (FTIR) and by contact angle measurements, following the loss of methyl groups with the temperature and sintering time. The results show that these parameters are crucial to obtain coatings with high porosity and low contact angle, important to obtain high proton conductivity conditions. The sintering conditions were fixed to 400°C / 60 min. Conductivity measurements at four points show high proton conductivity, 0,16 and 0,85 S/cm, up and down ramp, respectively, at 80°C and 80 % of humidity. These coatings are good candidates for PEMFC membranes, if they are deposited onto electrodes.El artículo describe la preparación de recubrimientos mesoporosos de SiO2-TiO2-P2O5 por el método sol-gel combinado con el método EISA para su aplicación como membranas en pilas de intercambio protónico. Se han utilizado como precursores el tetraetilortosilicato (TEOS), metil-trietoxi-silano (MTES), tetracloruro de titanio (TiCl4) y el tricloruro de fosforo (PCl3) y como agente generador de porosidad el bromuro de cetil trimetilamonio (CTAB). Los recubrimientos se depositaron mediante la técnica de inmersión controlando la humedad relativa a 40 y 20-70 % y se trataron a 400 y 500 ºC durante 15, 30, 45 y 60 min. Se ha estudiado la variación del índice de refracción y del espesor con la temperatura y el tiempo de sinterización, así como el volumen de poro y la densidad de las capas, usando elipsometría espectral. Por otro lado, se ha estudiado el carácter hidrofóbico/hidrofílico de los recubrimientos mediante Espectroscopia Infrarroja por Transformada de Fourier (FTIR) y medidas de ángulo de contacto, siguiendo la pérdida de grupos metilo con la temperatura y el tiempo de sinterización. Los resultados indican que estos parámetros son clave para obtener recubrimientos con elevada porosidad y bajo ángulo de contacto, condiciones necesarias para obtener elevadas conductividades protónicas. Las condiciones de sinterización más adecuadas se identificaron como 400 ºC/60 min. Las medidas de conductividad en cuatro puntas muestran que los recubrimientos meso-porosos de SiO2-TiO2-P2O5 tienen elevada conductividad protónica, 0,16 y 0,85 S/cm, en la rampa de subida y bajada respectivamente, a 80 ºC y 80% de humedad, convirtiendo a estas capas en buenos candidatos para membranas de PEMFC si se depositan sobre los electrodos.