부산대학교 도서관

摘要: 甲醇制烯烃(MTO)工艺是生产低碳烯烃的关键技术之一。通常，该反应由热催化驱动，需要消耗大量化石燃料。因此，迫切需要开发一种替代化石燃料的MTO工艺新技术以改善行业前景和可持续性。本文制备了一种用于MTO反应的多功能光热催化剂W18O49/Au/SAPO-34 (W/Au/S)。在氙灯照射下，甲醇转化率较高，其主要产物为甲醚和乙烯。优化后的W/Au/S催化剂在60 min内的乙烯产率高达250 μmol，是Au/SAPO-34催化剂的2.5倍。对催化剂的物理化学性能表征表明，SAPO-34分子筛被Au和W18O49纳米粒子包裹，复合催化剂在540 nm附近表现出强烈的局部表面等离子体共振(LSPR)激发，同时光吸收区域扩展到红外光区。由于Au和W18O49纳米粒子的光吸收变宽，导致光照下催化剂表面温度高达250℃，催化剂表现出强烈的光热效应。机理研究表明，W/Au/S催化剂具有较好的乙烯选择性是由于W18O49表面合适的酸性位点对甲醇脱水制乙烯起到了催化作用。该研究可为设计异质结构以提高光化学转化性能提供新的思路，并有望加速开发用于甲醇活化和C–C键耦合的具有广泛光吸收的高性能光热催化剂。