학술논문
Development of Hard Carbon via Molecular-Cooperative-Assembly for Improved Lithium Storage Performance / 향상된 리튬 저장 성능을 갖는 분자 협동 구조체 기반 하드 카본 개발
Document Type
Dissertation/ Thesis
Author
Source
Subject
Language
Korean
Abstract
The energy storage system is getting great attention to meet the growing energy demand and environmental problems induced by the conventional fossil fuel-based industries. Most of research about rechargeable batteries from commercialized lithium-ion batteries to the next generation techniques such as sulfur-, air-based batteries focus on improving energy density with high cycle stability by developing functional active materials. Thus, designing the suitable material is crucial for target applications by improving electrochemical performance. In this study, the synthetic method is reported based on molecular-cooperative-assembly between melamine and barbituric acid (MBA) as a precursor for hard carbon. Structural properties such as microstructure, morphology, and pore structure of MBA-derived hard carbon (MBC) are easily tuned from its precursor, MBA, by adjusting the crystallization temperature from 20 ℃ to 150 ℃. MBA with various crystallization temperatures (MBC-X, X means the crystallization temperature of 20, 50, 90, 120, and 150 ℃) are transformed into multi-hierarchical porous hard carbon with micro-/meso-/macro-porosity by heating to 800 ℃ under a nitrogen atmosphere. In addition, it is confirmed that the crystallization temperature of MBA critically impacts on the structural properties of the resulting MBC, enabling the selective application of MBC-X for the different type of rechargeable batteries of lithium-ion battery and lithium-metal battery. This study provides the comprehensive information about molecular-cooperative-assembly of melamine and barbituric acid and its carbonization products as well as the design principle of active material for rechargeable batteries by structure-performance correlation.
에너지 저장 시스템은 기존 화석 연료 기반 산업에서 발생하는 환경 문제와 증가하는 에너지 수요를 충족시키기 위해 큰 관심을 받고 있다. 상용화된 리튬 이온 전지부터 리튬 황 전지, 공기 전지 등 차세대 기술에 이르기까지 대부분의 이차전지 연구는 기능성 활물질 개발을 통해 안정성이 높고, 에너지 밀도를 향상시키는 것을 중점으로 두고 있다. 따라서 적합한 재료를 설계하고, 전기화학적 성능을 개선하여 목표 시스템에 적용하는 것이 중요하다. 본 연구는 하드 카본 전구체로서 melamine과 barbituric acid (MBA) 간의 분자 조립을 기반으로 한 합성 방법을 보고한다. MBA를 전구체로 합성한 MBC 하드 카본의 미세구조, 형태, 기공 구조 등의 구조적 특성은 결정화 온도를 20℃에서 150℃까지 조절함으로써 쉽게 조정된다. 다양한 결정화 온도 (MBC-X, X=결정화 온도, 20, 50, 90, 120, 150℃)에서 합성된 MBA를 질소 분위기에서 800 ℃까지 소성하여 micro-/meso-/macro-다공성을 갖는 다계층 다공성 하드 카본으로 형성된다. 또한, MBA의 결정화 온도가 MBC의 구조적 특성에 결정적인 영향을 미치므로 리튬 이온 전지와 리튬 금속 전지에 MBC-X를 선택적으로 적용할 수 있음을 확인했다. 본 연구는 melamine과 barbituric acid의 분자 조립을 기반으로 한 전구체와 이를 통해 얻은 탄화 생성물에 대한 종합적인 정보와 구조-성능 상관관계를 통한 이차전지용 활물질의 설계원리를 보고한다.
에너지 저장 시스템은 기존 화석 연료 기반 산업에서 발생하는 환경 문제와 증가하는 에너지 수요를 충족시키기 위해 큰 관심을 받고 있다. 상용화된 리튬 이온 전지부터 리튬 황 전지, 공기 전지 등 차세대 기술에 이르기까지 대부분의 이차전지 연구는 기능성 활물질 개발을 통해 안정성이 높고, 에너지 밀도를 향상시키는 것을 중점으로 두고 있다. 따라서 적합한 재료를 설계하고, 전기화학적 성능을 개선하여 목표 시스템에 적용하는 것이 중요하다. 본 연구는 하드 카본 전구체로서 melamine과 barbituric acid (MBA) 간의 분자 조립을 기반으로 한 합성 방법을 보고한다. MBA를 전구체로 합성한 MBC 하드 카본의 미세구조, 형태, 기공 구조 등의 구조적 특성은 결정화 온도를 20℃에서 150℃까지 조절함으로써 쉽게 조정된다. 다양한 결정화 온도 (MBC-X, X=결정화 온도, 20, 50, 90, 120, 150℃)에서 합성된 MBA를 질소 분위기에서 800 ℃까지 소성하여 micro-/meso-/macro-다공성을 갖는 다계층 다공성 하드 카본으로 형성된다. 또한, MBA의 결정화 온도가 MBC의 구조적 특성에 결정적인 영향을 미치므로 리튬 이온 전지와 리튬 금속 전지에 MBC-X를 선택적으로 적용할 수 있음을 확인했다. 본 연구는 melamine과 barbituric acid의 분자 조립을 기반으로 한 전구체와 이를 통해 얻은 탄화 생성물에 대한 종합적인 정보와 구조-성능 상관관계를 통한 이차전지용 활물질의 설계원리를 보고한다.